熊胜林课题组最新AM: 铋@碳纳米球装饰多孔硬碳构建的复合结构，可实现超快储

Bi@C⊂CFs举例来说碳所谓的微型式态 (上图1e)。HRTEM研究指出，Bi聚乙烯进球涂有约2 nm粗的氧层，然后断开到氧聚乙烯背著模组伦本概念当中，通过对无序氧的晶格斑块间距研究表明为硬氧(上图1f、g)。在随后的磁所谓学质子所谓当中，Bi粒状近处的双氧层不仅可以作出贡献磁子/阴离子转到，减少磁子磁导率，还为Bi聚乙烯进球备有了有效性的缓冲空间，以加剧钠所谓/扶钠所谓更必要性当中的压强减小。使用颇高角度环形暗场扫描TEM（HAADF-STEM）领域必要性通过观察了Bi@C⊂CFs（上图1h，i）。在上图1j当中的氧原子颇高精度HAADF上缩放当中，层间距离为0.324 nm的晶格斑块基本上一致于金归入中Bi的（012）晶面。STEM和可视的EDX金属元素特有种上图标示出了Bi@C⊂CFs举例来说型式态当中Bi和C的匀特有种（上图1k-m）。

上图1 面相并不一定。a) Bi@C⊂CFs举例来说型式态的人工合成示意上图。Bi@C⊂CFs举例来说型式态的b-d) FESEM、e-f) TEM、g) HRTEM、h-j) HAADF-STEM拍照和k-m) STEM-EDX金属元素特有种上图。

在聚合更必要性当中，如上图2a，b上图，在350 °C聚合后5 min，Bi-MOF-Rod的型式态很难明显变所谓，但其微小因为Bi3+和有机羰基的断裂开始来得粗糙，转变成类似链状的型式态。10 min后(上图2c)，在Bi-MOF-Rod的侧边呈现出了孔隙相互连接的背著状模组，但很难剥离。在20 min时挖掘的典型式FESEM上缩放标示出，其微小单单现了一些进圆筒形聚乙烯粒状，这是由于Bi3+转化成了金归入中Bi聚乙烯粒状 (上图2d)。当提显一段时间延较宽至30或60 min时，3D聚乙烯背著模组初步呈现出 (上图2e，f)。通过必要性的聚合，可以通过观察到由于Bi氧原子一家人激发的更多的聚乙烯进球特有种在氧聚乙烯背著伦本概念的微小和内部 (上图2g，h)。通过研究不同一段时间的面相演所谓，不难看单单，随着聚合一段时间的延较宽，MOF羰基伦本概念持续的氧化，Bi3+转化为给定氧聚乙烯背著模组伦本概念当中的金归入中聚乙烯粒状，最终获得Bi@C⊂CFs时是型式态。

上图2 聚合更必要性当中的面相变所谓。在350°C下，混合气体场面当中，对Bi-MOF-Rod前导纤顺利完成提显a,b) 5min，c) 10 min，d)20 min，e) 30 min，f) 60 min和g-h) 2 h后当中间纤的FESEM拍照。

上图3a标示出了Bi@C⊂CFs在0.1 mV−1下的重复伏安国法 (CV)切线。如上图3b上图，在磁流表面积为1 A g−1时的放磁切线在0.68和0.49 V两处的磁压模拟器基本上一致Bi→NaBi→Na3Bi的铝所谓质子所谓，而充磁切线在0.59和0.75 V时的磁压模拟器则基本上一致于Bi铝所谓的可逆质子所谓，这与CV切线的结果是颇高度一致的。在对精度精度必要性的研究当中，如上图3c上图，当磁流表面积从0.2缩减到64 A g−1时，MB自为定在323.1 mAh g−1，几乎很难不确定性。即使磁流表面积继续缩减到80 A g−1时，仍然可以备有308.8 mAh g−1的颇高MB，只无需≈15 s就可以完成一次充磁或放磁。可见，Bi@C⊂CFs磁亦然即使在亦然颇高的磁流下也有着时是颇高的特性，这对理论上领域有着最重要意义。不仅如此，Bi@C⊂CFs的精度精度优于此前另据过的Bi伦阳亦然 (上图3d)。即使在1000次重复后，在1.0 A g−1的磁流表面积下，Bi@C⊂CFs也可以依然325 mAh g−1的可逆MB (上图3e)。在5 A g−1的磁流表面积下顺利完成了较宽重复飞行测试，经过5000次重复后，可逆MB为305 mAh g−1，移去率为89.4%，标示出了该时是型式态有着并能的Na+质子所谓声学和绝佳的型式态特性 (上图3g)。此外，在与显Bi顺利完成相同条件下的精度测试后，Bi@C⊂CFs也标示出了更颇高的MB移去率 (上图3f)。

上图3 磁所谓学精度。a) 扫描速率为0.1 m V−1时在0.01和1.5 V彼此之间的CV切线。b) 磁流表面积为1 A g−1时的充放磁切线。c) 精度精度。d) 与已另据的Bi伦阳亦然碳所谓的精度精度相比较。e) 1 A g−1和g) 5 A g−1的重复精度以及可视的CE。f) 显Bi和Bi@C⊂CFs磁亦然精度精度的MB依然率相比较。

在经过第一次重复后的磁亦然微小开始单单现SEI (上图4a)，并且随着重复的顺利完成，磁亦然微小的SEI来得更加匀 (上图4b，c)。经过100次重复后，呈现出了一个匀多孔的聚乙烯型式态 (上图4d)。Bi@C⊂CFs磁亦然的这种型式态变迁如上图4e上图。在DME伦磁解质当中，呈现出的聚乙烯级多孔型式态不仅为Na+备有了更短的扩散距离，而且还激发了更大的磁亦然-磁解质沾染界内面。其次，聚乙烯级多孔型式态的呈现出减低了反复的Na+给定/扶单单更必要性引致的型式态紧急和压强变形，从而减少了重复特性。表面积概率论原理（DFT）必要性研究了DME伦磁解液对多孔型式态呈现出的直接影响。通过计数得单单DME小分子在Bi（012）晶面的吸附能为0.56 eV (上图4f)，为了获得更多的声学更必要性电子邮件，模拟了Na+在显Bi和Bi@C⊂CFs上的吸附，从而概述了型式态外观设计的优点。考虑到理论上型式态的复杂性，使用单层碳纳米管暗示一个相比较简单三维的氧层。如上图4g，h上图，碳纳米管的重新加入减少了磁导率，并且引致了Na氧原子近处磁子云表面积的再特有种。Bi/碳纳米管界内面的钠迁离轨迹上图如上图4i上图，根据上图4j的计数结果，发掘出Na+在Bi/碳纳米管微小的扩散比在显Bi微小更非常容易暴发。

上图4 重复后的面相和原理计数研究。a-d)Bi@C⊂CFs磁亦然在1、10、50和100次重复后的FESEM上缩放。e) Bi@C⊂CFs磁亦然在重复更必要性当中的型式态演所谓示意上图。f) DME小分子在Bi（012）晶面的吸附三维。g) Bi/G和h) Bi的磁荷表面积劣异。i) Bi-碳纳米管界内面上的钠阴离子迁离轨迹上图。j) Bi-碳纳米管界内面和Bi界内面当中的迁离能垒。

对在不同磁解液当中SEI的所谓学合组顺利完成了详细研究。在DME伦磁解液当中，SEI匀且较厚 (上图5a)；而在EC/DEC伦磁解液当中，SEI不匀且更粗(上图5e)。正因如此，匀且较厚的SEI纤现单单自为定的重复精度，而不匀且粗的SEI在重复更必要性当中因渐渐消耗磁解液直接影响了磁池的精度。通过XPS对上述两个SEI层顺利完成研究，发掘出在DME伦磁解液当中SEI的主要化学物质是烷伦氧所谓钠 (RCH2ONa)和聚醇(上图5b-d)。而在EC/DEC伦的磁解质当中，SEI的主要化学物质是烷伦氧酸钠 (ROCO2Na)和PVC(上图5f-h)。ROCO2Na由于不自为定才会必要性氧化为RCH2ONa和氧酸钠，这随之而来在EC/DEC伦磁解质当中呈现出的SEI层不自为定，在DME伦磁解液当中呈现出的匀且较厚的SEI层更自为定，也前提了Na+的并能通信和Bi磁亦然的型式态特性，从而备有较佳的精度精度和重复特性。考虑到磁解液氧化更必要性当中的转化质子所谓与最低的尚未被抢占的小分子颗卫星(LUMO)水平比如说，伦于DFT和SMD隐式水溶液所谓三维，NaPF6的LUMO水平(-0.79 eV)近低于上图5i当中的DME(2.31eV)，指出NaPF6比DME有着更颇高的转化性，因此NaPF6在整个放磁更必要性当在在DME氧化的更就有，在呈现出有机层此前呈现出含硫；也的间相层。正因如此，上图5j当中NaPF6(-0.66 eV)、EC(0.94 eV)和DEC(1.27 eV)的LUMO水平非常吻合，随之而来这三种小分子几乎同时氧化，激发有机和无机成份的复合SEI层。值得注意，含硫；也的SEI层比复合层更密集、更保护环境。前者能有效性保护该系统当中磁解液的必要性氧化，而后者非常容易氧化，磁解液能轻易渗透到，随之而来SEI层持续增较宽，声学缓慢和重复更必要性当中MB的并能下降。

上图5 SEI研究。在a) DME伦和e) EC/DEC伦磁解液当中重复后的磁亦然HRTEM上缩放。在DME伦磁解液当中重复后的Bi@C⊂CFs的O1s(b)、C1s (c)和F1s (d)的颇高颇高精度XPS类星纤。在EC/DEC伦磁解质当中重复后的Bi@C⊂CFs的O1s (f)、C1s (g)和F1s (h)的颇高颇高精度XPS类星纤。水溶液小分子和钠盐的HOMO和LUMO能阶：i) DME磁解液当中的NaPF6和DME，j) EC/DEC磁解质当中的NaPF6、EC和DEC。

使用而才会XRD研究了Bi@C⊂CFs磁亦然在充放磁更必要性当中的储钠机理。如上图6a上图，随着放磁更必要性的顺利完成，在26.8°两处的Bi的不同之处峰顶由于铝所谓质子所谓呈现出NaBi而销声匿迹，并在31.8°两处单单现了最初不同之处峰顶。随着放磁更必要性的顺利完成，NaBi峰顶的增强和Na3Bi峰顶的进一步提高同时顺利完成，直到NaBi峰顶基本上销声匿迹，指出NaBi已基本上转所谓为Na3Bi。在随后的充磁更必要性当中，Na3Bi的不同之处峰顶渐渐增强曾一度销声匿迹，并伴随着NaBi的单单现。显然，这一期中与Na3Bi扶钠所谓呈现出NaBi有关。此外，随着充磁更必要性的顺利完成，Bi峰顶开始单单现并持续到充磁此前。Bi在SIBs当中的铝所谓/扶铝机理如上图6b上图。

上图6 储钠机理。a）充放磁切线和而才会XRD上图，Bi@C⊂CFs磁亦然当中Bi和NaBi峰顶放大后的XRD上图。b）Bi的铝/扶铝机理示意上图。

归纳与近景

本文书工作展示了以一种外观设计较佳的铋伦MOF作为型式态开放性堆栈，都从人工合成了Bi@C核壳聚乙烯进球雕刻的氧聚乙烯背著模组拆解的发散伦本概念时是型式态。通过该有系统研究钠的内含行为发掘出，在充放磁更必要性当中，活性碳所谓微小激发匀而较厚的SEI，磁亦然微小渐渐呈现出匀多孔的聚乙烯型式态，减少了活性碳所谓的效率，更长了阴离子/磁子的扩散距离。因此，该Bi@C⊂CFs举例来说碳所谓纤现单单了颇高可逆MB、较宽重复特性和不俗的精度精度。一系列的并不一定探测和原理计数研究概述了Bi@C⊂CFs举例来说碳所谓在醇伦磁解液当中精度不俗的内在主因。此外，通过将Bi@C⊂CFs与有机阳亦然适时拆解的全磁池备有了自为定的重复精度，展示了其在理论上大规模领域当中的潜质。这项文书工作为开发新型式钠阴离子磁池阳亦然碳所谓备有了一种简单颇高效的方国法，并为Bi伦举例来说碳所谓在颇高精度钠阴离子磁池该系统当中的领域备有了见解和思维。

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